Carlos César foi Adjunto do Secretário de Estado da Administração Pública do II Governo Constitucional. De regresso aos Açores, ingressou como deputado na Assembleia Legislativa Regional, em Janeiro de 1981. Integrou, pouco tempo depois, a Direcção do Grupo Parlamentar do PS e várias comissões parlamentares, presidindo à Comissão dos Assuntos Económicos, tendo sido eleito Vice-presidente da Assembleia Legislativa Regional. De 1983 a 1985 foi, pela primeira vez, líder do PS Açores. Em Dezembro de 1988 assume funções de deputado na Assembleia da República, para que fora eleito em Julho de 1987. Faz, então, parte da Direção do Grupo Parlamentar e das Comissões de Defesa Nacional, da Juventude e dos Direitos, Liberdades e Garantias. Foi membro da Assembleia Municipal de Ponta Delgada e foi, de 1993 a 1997, Presidente da Assembleia de Freguesia da Fajã de Baixo, sendo, ainda hoje, membro daquela assembleia. A 9 de novembro de 1996, tomou posse como presidente do VII Governo Regional dos Açores, cargo que ocupou até 6 de novembro de 2012. Foi membro do Conselho de Estado, do Conselho Superior de Defesa Nacional, do Conselho Superior de Segurança Interna e do Conselho Superior de Proteção Civil. Foi Presidente da Conferência de Presidentes das Regiões Ultraperiféricas da União Europeia, de 2003 a 2004, e membro titular permanente do Comité das Regiões da União Europeia, do Congresso dos Poderes Regionais e Locais do Conselho da Europa e da Assembleia das Regiões da Europa. Foi eleito Presidente do Partido Socialista em novembro de 2014, por convite de António Costa. Carlos César foi eleito deputado na Assembleia da República na XIII legislatura (2015/2019), tendo sido escolhido pelos seus pares como líder do grupo parlamentar do PS. Foi eleito membro do Conselho de Estado em dezembro de 2015, pela Assembleia da República, tendo sido reeleito em 2019.

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